2006年11月14日，瓜迪奥拉在墨西哥俱乐部多拉多斯正式宣布结束自己的球员生涯。2007年6月，巴塞罗那俱乐部正式宣布聘请瓜迪奥拉为二线队主教练，与他一起上任的还有助手比拉诺瓦。那个赛季，瓜迪奥拉带领巴萨二线队在西班牙第4级联赛中通过附加赛获得了下赛季西丙联赛参赛资格。赛季结束后，瓜迪奥拉继任里杰卡尔德，成为巴萨一线队主教练。
2008-2009赛季，瓜迪奥拉一上任便做出了一个惊人的决定，即将小罗与德科推上转会市场，赞布罗塔、图拉姆等名将也相继被送走。作为巴萨主教练，瓜迪奥拉执教的首场比赛是欧冠资格赛主场4比0击败华沙克拉罗夫。但随后3场比赛，巴萨只取得了1平2负的战绩，西甲两轮过后仅积1分，遭遇了不少质疑。但随后巴萨便在联赛中打出了一波10连胜，并顺利将优势保持到最后。5月13日，巴萨在国王杯决赛中4比1击败毕尔巴鄂竞技，瓜迪奥拉收获了自己执教生涯首个冠军。3天后，由于皇马2比3不敌比利亚雷尔，巴萨联赛提前夺冠。5月27日，巴萨在欧冠决赛中2比0击败曼联，成为西班牙足坛首支三冠王球队。
2009-2010赛季，瓜迪奥拉继续变革，他送走了“没有感觉”的埃托奥，从国际米兰引进了伊布——不过这笔交易后来被证明是失败的。在欧洲超级杯中，巴萨1比0击败顿涅茨克矿工，在西班牙超级杯中总比分5比1击败毕尔巴鄂竞技，2009年年底的世俱杯，巴萨决赛2比1战胜来自阿根廷的拉普拉塔后夺冠，巴萨成为了史无前例的六冠王。但在国王杯中，巴萨八分之一决赛两回合与塞维利亚2比2战平，因客场进球少被淘汰出局。而在欧冠半决赛中，由于冰岛火山灰影响，首回合不得不做大巴前往米兰，结果1比3不敌国米，次回合主场虽1比0取胜，却还是被淘汰出局。在联赛中，巴萨继续强势，以31轮6胜1平积99分的战绩成功卫冕。值得一提的是，也正是在这个赛季中，瓜迪奥拉正式确定了用梅西出任假中锋的战术。
2010-2011赛季，瓜迪奥拉将伊布送走，迎来比利亚，同时也迎来了自己执教生涯最强对手——穆里尼奥。在西班牙超级杯中，巴萨在客场1比3输球的情况下主场4比0完成逆转。在其他三条战线上，巴萨的最大敌人都是皇马。在联赛中，巴萨38轮积96分击败皇马完成3连冠。在欧冠半决赛中，巴萨两回合总比分3比1击败皇马进入决赛，并在决赛中再一次战胜曼联。但在国王杯决赛中，巴萨加时赛0比1不敌皇马，没能再一次成为三冠王。
2011-2012赛季是瓜迪奥拉执教巴萨的最后一个赛季。桑切斯与法布雷加斯先后加盟。赛季首战便是与皇马的国家德比，在西班牙超级杯中，巴萨两回合5比4险胜，随后2比0击败波尔图赢得欧洲超级杯。但在联赛中，巴萨开局不顺，前13轮仅取得了9胜4平1负的成绩，被皇马拉开了差距，之后尽管一路努力追赶，并在第35轮国家德比开打前将分差缩小为4分，但在诺坎普，巴萨1比2不敌皇马，就此丧失夺冠希望，最终仅获亚军。而在欧冠半决赛中，在首回合0比1客场输球的情况下，次回合在诺坎普，巴萨未能把握住2比0的大好局面，被对方追成2比2平，无缘决赛。不过在国王杯中，巴萨还是走到了最后，3比0击败毕尔巴鄂竞技后夺冠。
执教4个赛季，瓜迪奥拉一共带队参加了247场比赛，战绩是惊人的179胜47平21负，胜率达到72.47%，一共拿下了14座冠军奖杯，两次当选世界年度最佳教练，4次当选西甲年度最佳教练，取得的辉煌无人能及。现在，瓜迪奥拉前往拜仁开始新的征程，让我们拭目以待。（搜狐体育 乔巴）
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